Alf Brustellin wurde am 27. Juli 1940 in Wien geboren und wuchs in Tirol auf. Mitte der fünfziger Jahre zog er mit seinen Eltern nach Mönchengladbach. Nach dem Abitur studierte er in München Germanistik und Theaterwissenschaft. Er war während des Studiums Mitglied der „Studiobühne München" und schrieb von 1964 bis 1966 zusammen mit Bernhard Sinkel Texte für das Münchner Rationaltheater, an dem er auch spielte.

1966 ging Brustellin zur „Süddeutschen Zeitung". Er arbeitete dort bis 1971 als Feuilletonredakteur mit dem Hauptgebiet Film. Um die gleiche Zeit begann er sich intensiv mit Super 8 zu beschäftigen. Aus seinem Schreiben über Film heraus entstand später das Fernsehfeature über Alexander Kluge „Kluge, Leni und der Löwe“ , während in den Fernsehfilm „Geschichten aus meinem Alter" die Erfahrungen mit Super 8 einflossen. Anfang der siebziger Jahre trafen sich Sinkel und Brustellin wieder, die sich einige Zeit aus den Augen verloren hatten. Sie wollten gemeinsam Filme machen. Im Winter 1970/71 schrieben sie zusammen das „Taugenichts"-Drehbuch und wurden Mitbegründer der Filmwerkstatt U.L.M., die Münchner Außenstelle der Ulmer Hochschule für Gestaltung.

Das Filmhandwerk lernte Alf Brustellin 1972/73 bei der Arbeit an rund fünfzig Folgen der „Sesamstraße". Diese Tätigkeit bestand aus dem Schreiben und Drehen von Zeichentrick-, Foto- und Kinderfilmen. Bei zwei Filmen von Bernhard Sinkel übernahm er die Kamera: 1973 bei dem Fernsehfilm „Clinch", im Jahr darauf bei „Lina Braake". Danach begannen beide mit dem Drehbuch für „Berlinger", den sie 1975 in gemeinsamer Regie realisierten. Nach den Erfolgen von „Lina Braake" und „Berlinger" verfilmten sie 1976 den Roman „Der Mädchenkrieg" von Manfred Bieler, ebenfalls nach einem gemeinsamen Buch und in gemeinsamer Regie. Schon bei den Dreharbeiten kam es zu Überlegungen, in Zukunft wieder einzeln Filme zu drehen, sie jedoch gemeinsam zu schreiben und in der eigenen Firma ABS zu produzieren.

Die Gegensätzlichkeit der beiden Filmemacher schlug sich in den zwei Projekten nieder, die sie in den nächsten Jahren einzeln realisierten: Bernhard Sinkels „Taugenichts", nach dem ersten gemeinsamen Drehbuch, und „Der Sturz", Alf Brustellins letzte Regiearbeit. Zwischen diesen beiden konträren Filmen lag „Deutschland im Herbst", ein Omnibusfilm, bei dem sie nach ihrer alten Methode wieder zusammenarbeiteten. Weitere gemeinsame Projekte waren „Kaltgestellt“ und „Felix Krull“. Während Bernhard Sinkel den „Felix Krull" vorbereitete, schrieb Alf Brustellin für das ZDF das Drehbuch für „Via Mala" nach dem Roman von John Knittel.

Alf Brustellin starb als Fahrgast eines Taxis am 11. November 1981 in München an den Folgen eines Verkehrsunfalls. Er wurde 41 Jahre alt.